Съемки Марчелло Мастроянни в авторском кино продолжаются лентой Микеланжело Антониони «Ночь» («La Notte»,1960) и новым шедевром Ф. Феллини «8 1/2» (1963), при этом у актера хватает времени и сил и на массовый кинематограф. Критики сходятся на том, что для Мастроянни доступны все жанры, и нет такой мужской роли, которую ему было бы не под силу сыграть. Несмотря на то, что актер оставался официально женат на Флоре Карабелле, он не стеснял себя в общении с женщинами, и о его любовных похождениях знали все, в том числе и законная жена. При этом семью он оставлять не собирался, и даже страстный роман с американской актрисой Фэй Данауэй не смог заставить Мастроянни уйти от Флоры. В 1971 году на съемках фильма «Это случается только с другими» («Ça n'arrive qu'aux autres») Мастроянни знакомится с французской актрисой Катрин Денев (Catherine Deneuve) и влюбляется в неё. В 1972 году появилась на свет их общая дочь Кьяра-Шарлотта, и Мастроянни переехал в Париж, чтобы быть ближе к своей новой семье. Но счастливой семейной жизни не получилось – Денев не хотела выходить замуж за Мастроянни, мотивировав это тем, что их отношения «исчерпали себя». Марчелло Мастроянни возвращается в Рим к Флоре и Барбаре, но иногда тайком приезжает в Париж, чтобы проводить взглядом любимую женщину и дочь. С 1980-х годов Марчелло Мастроянни играет возрастные роли. Это в первую очередь съемки в фильмах Феллини «Город женщин» («La città delle donne», 1979), «Джинджер и Фред» («Ginger e Fred», 1985) и «Интервью» («Intervista», 1987). В 1986 году он снимается у Никиты Михалкова в фильме «Очи черные» («Oci ciornie»), который принес Мастроянни «Золотую пальмовую ветвь» Каннского кинофестиваля. Среди поздних фильмов с участием Мастроянни выделяются картины «Который час?» («Che ora è?»,1989), «Все в порядке» («Stanno tutti bene», 1990), «Прерванный шаг аиста» («To meteoro vima tou pelargou», 1991), «Высокая мода» («Pret-a-Porter», 1994).

Мастроянни умер дождливым пасмурным утром 19 декабря 1996 года, измученный раком поджелудочной железы, в Париже, столице своей второй родины. На следующий день после кончины актера итальянская газета «Република» разместила на первой полосе грустную картинку: на облаке стоит Федерико Феллини и с улыбкой говорит: «Иди сюда, Марчелло, здесь прекрасно».